平行世界的國家之一的“迷宮(Labyrinth)”,總統梅比斯為了策劃征服全部的平行世界、得到達成必要的容量無限的“無限內存(Infinity)”,將三位幹部送到四葉鎮,目的是藉三位幹部從人類身上所收集的不幸與悲傷,來註滿“不幸計(FUKO Gauge)”。當不幸計儲滿後,“無限內存”便垂手可得。
平行世界中的另一國家“Sweets王國”的長老很快地察覺梅比斯的陰謀。為了阻止梅比斯,長老決定喚醒傳說中的戰士——光之美少女,在森林中進行禱告,解除了四枚能賦予光之美少女力量的變身鑰匙“Pickrun”的封印。四枚鑰匙為了找到光之美少女,穿越時空來到四葉鎮。
在四葉鎮中,神采奕奕的中學二年級少女桃園愛是人氣舞團“三人組(Trinity)”的支持者,因被隊長美雪的精彩舞蹈所感動而萌生“我也要像那樣子跳舞!”的念頭。可是在某場表演的途中,“迷宮”幹部創造的怪物“那基華米基”對觀眾發動攻擊,使會場陷入了大騷動。“想保護憧憬的人,想再看一次三人組的表演!”被這樣的心情驅使,桃園愛靠著被抵達四葉鎮的“Pickrun”寄身而化成的“變身手機(Linkrun)”,變身成為桃天使。與來自“糕餅王國(Sweets)”的塔魯多和雪芳、陸續變身成光之美少女的好友蒼乃美希、山吹祈裏一起,為打碎“迷宮”的野心,並守護大家的笑容,以充滿愛、希望和祈福的心,跟“迷宮”展開戰鬥。
其後,迷宮三幹部之一的剎那也加入光之美少女的行列,一起面對從迷宮前來的新危機。